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  所谓溢流(Spillover) 现象,是指固体催化剂表面的活性中心(原有的活性中心)经吸附产生出一种离子的或者自由基的活性物种,它们迁移到别的活性中心处(次级活性中心)的现象。

  氢溢流是指固体催化剂表面的活性中心(原有的活性中心)经吸附产生出一种离子的或者自由基的活性物种,它们迁移到别的活性中心处(次级活性中心)的现象,前者是Pt、Pd、Ru、Rh和Cu等金属原子。 催化剂在使用中是处于连续变化状态,这种状态是温度、催化剂组成、吸附物种和催化环境的综合函数。据此可以认为,474.com蒙特卡罗传统的Langmuir- Hinshelwood动力学模型,应基于溢流现象重新加以审定。因为从溢流现象中知道,催化加氢的活性物种不只是H,而应该是H

  、CO、NO和某些烃分子吸附时都可能发生这种溢流现象。溢流现象的研究是近二十多年来催化领域中最有意义的进展之一。

  氢溢流可以看作是吸附物种在表面(甚至浅体相中)的迁移或运动的形式之一,或者可以看作质子传递的一种特殊形式。其大小通过H2吸附量来衡量。

  氢溢流现象是Khoobier在1964年首次观察到的,474.com蒙特卡罗后被Sierfelt和Teicher试验验证——检测气体中氢气组分的一个传统方法是将该气体通673K以上的WO

  粉末(黄色),如果该粉末变成蓝色,则说明有氢气组分存在,474.com蒙特卡罗这时反应形成了氢与WO

  (2)原子态氢能够顺利迁移运动(如固体粒子的间隙和通道,或质子传递链)。

  即氢溢流的逆过程,又称窗孔效应,指某些脱氢反应,会在载体上聚积所产生的氢,除非通过窗孔,亦即在载体上的一个金属粒子才能把氢抽运掉。这种抽除作用是氢从载体移到金属的逆溢流过程,而金属在脱氢反应中并不起直接作用。

  氢溢流现象的研究,发现了另一类重要的作用,即金属、载体间的强相互作用,常简称之为SMSI(Strong-Metal-Support- Interaction)效应。当金属负载于可还原的金属氧化物载体上,如在TiO

  上时,在高温下还原导致降低金属对H2的化学吸附和反应能力。这是由 于可还原的载体与金属间发生了强相互作用,载体将部分电子传递给金属,从而减小对H

  的化学吸附能力。受此作用的影响,金属催化剂可以分为两 类:一类是烃类的加氢、脱氢反应,其活性受到很大的抑制;另一类是有CO参加的反应,如CO + H

  反应,CO + NO反应,其活性得到很大提高,选择性也增强。这后面一类反应的结果,从实际应用来说,利用SMSI解决能源及环保等问题有潜在意义。研究的金属主要是 Pt、Pd、Rh贵金属,研究工作仍很活跃,多偏重于基础研究,对工业催化剂的应用尚待开发。

  氢原子的还原作用所需的温度比氢分子在达到同 样效果的前提下所要求的温 度低得多。在金属氧化物和 氢活性金属的机械混合物 中,本来难以还原的金属变 得容易还原了,这就是氢的 溢流现象在起作用。如,少量在Pt可以使WO

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